固體材料的(of)晶格熱導率是(yes)其重要(want)的(of)本征性質之一(one)，在(exist)多個(indivual)領域決定了(Got it)材料的(of)性能好壞，如需要(want)低晶格熱導率的(of)熱電領域。熱電領域中對于(At)晶格熱導率的(of)理解長期基于(At)Slack模型的(of)這(this)一(one)簡化公式，而Slack模型決定的(of)低熱導率機制主要(want)集中于(At)低聲速、大(big)晶格非諧以(by)及複雜晶體結構等，形成了(Got it)固有的(of)研究思路。從21世紀以(by)來(Come)，現代晶格熱導率理論計算中自然演化出(out)的(of)概念——由低頻光學聲子引起的(of)大(big)的(of)散射相空間，是(yes)Slack模型中不(No)存在(exist)的(of)一(one)種新的(of)低熱導率機制。并且通過對低頻光學聲子振動模式的(of)分析，還可以(by)獲得與材料特有振動行爲(for)的(of)認知。這(this)類通過對于(At)材料聲子特性理論理解開展的(of)工作(do)雖有前期報道，但仍未得到(arrive)熱電領域的(of)重視。
上(superior)海大(big)學材料基因組工程研究院楊炯教授團隊通過對低頻光學聲子的(of)深刻理解，與多家知名單位合作(do)，發表多篇頂級刊物。具體成果如下：
一(one)、在(exist)與中國(country)科學技術大(big)學（合肥微尺度物質科學國(country)家研究中心）肖翀教授團隊的(of)緊密合作(do)中，研究發現了(Got it)非層狀的(of)正交晶系化合物PbSnS3中化學鍵強度的(of)不(No)均勻分布，這(this)一(one)特性導緻其顯著的(of)熱導率各向異性，甚至超越許多傳統層狀材料。該成果以(by)楊炯教授團隊對聲子結構和(and)各向異性熱輸運等第一(one)性原理計算爲(for)重要(want)分析手段，觀察到(arrive)PbSnS3低頻光學支模式的(of)集體振動行爲(for)及其與聲學支的(of)強耦合，該集體振動行爲(for)通常僅出(out)現在(exist)層狀材料中。進一(one)步分析發現，Pb原子的(of)孤對電子導緻Pb-S鍵強度介于(At)共價鍵/離子鍵和(and)範德華力之間，促成了(Got it)PbSnS3中類似層狀材料的(of)獨立振動單元的(of)形成，從而産生(born)了(Got it)顯著的(of)各向異性熱導率。這(this)一(one)發現不(No)僅拓寬了(Got it)高各向異性熱導率材料的(of)探索範圍，也爲(for)熱管理技術的(of)發展提供了(Got it)新的(of)思路。該成果在(exist)以(by)“Maldistribution of chemical bond strength inducing exceptional anisotropy of thermal conductivity in non-layered materials”爲(for)題，在(exist)《Angewandte Chemie International Edition》（IF=16.1）上(superior)發表。
圖（a）PbSnS3的(of)熱導率各向異性。（b）PbSnS3單晶不(No)同溫度下的(of)熱導率各向異性。（c）經典熱管理材料在(exist)室溫下的(of)熱導率各向異性比值。（d）PbSnS3的(of)聲子譜及聲子态密度。（e）PbSnS3低頻光學支的(of)振動模式示意圖。
二、繼前期合作(do)之後，楊炯教授團隊與肖翀教授團隊再次攜手，在(exist)《Journal of the American Chemical Society》（IF=14.4）上(superior)發表了(Got it)題爲(for)“Interlayer Phonon Coupling from Heavy and Light Sublayers in a Natural Van der Waals Superlattice”的(of)研究成果。該研究揭示了(Got it)範德華超晶體材料中超低熱導率的(of)起源。基于(At)對超晶體材料和(and)母體材料聲子結構和(and)振動模式的(of)第一(one)性原理計算與分析，在(exist)超晶體中發現重亞層聲學聲子與輕亞層低頻光學聲子之間存在(exist)強烈耦合，該耦合導緻聲子散射相空間降低，增強聲子散射進程，從而降低材料的(of)熱導率。此外超晶格材料中還産生(born)了(Got it)不(No)同于(At)母體材料的(of)新層間振動模式，表現出(out)更低的(of)聲速，進一(one)步降低了(Got it)對熱傳遞的(of)貢獻。這(this)一(one)發現不(No)僅爲(for)理解超晶格結構中聲子色散的(of)影響提供了(Got it)新的(of)見解，而且爲(for)開發針對熱管理的(of)功能性材料提供了(Got it)指導。
圖（a）超晶格和(and)母體材料不(No)同方向的(of)熱導率随溫度變化。（b）超晶格在(exist)0~1.5 THz區域的(of)聲子色散，其中紅色爲(for)SnS2亞層的(of)貢獻。（c）-（e）爲(for)超晶格結構引入的(of)三種代表性的(of)新層間振動模式。
三、另外，楊炯教授團隊與上(superior)海交通大(big)學物理與天文學院馬傑教授團隊及材料學院魏天然教授團隊合作(do)，在(exist)InSe塑性變形機制與力-熱耦合研究方面取得進展，相關成果“Uncovering the phonon spectra and lattice dynamics of plastically deformable InSe van der Waals crystals”發表在(exist)著名國(country)際期刊《Nature Communications》（IF=14.7）上(superior)。該工作(do)聚焦采用(use)中子散射實驗與理論分析相結合的(of)方法，闡明了(Got it)InSe晶體層間塑性滑移、晶格非諧性、熱輸運性質之間的(of)關系。在(exist)InSe範德華晶體中低頻光學聲子與聲學聲子沿Γ-M方向大(big)緻平行，呈現“嵌套效應”，進而開啓更多的(of)聲子散射路徑，顯著增強三聲子相互作(do)用(use)強度。聲子共振散射和(and)嵌套效應使得軟模聲子被強烈散射而表現出(out)大(big)的(of)聲子線寬，而強非諧性聲子顯著影響材料的(of)熱輸運特性。該工作(do)爲(for)無機塑性半導體材料的(of)力學/變形行爲(for)和(and)物理性能的(of)耦合關聯研究建立了(Got it)典型示範，也爲(for)層狀三維晶體和(and)二維材料的(of)物性調控提供了(Got it)新的(of)思路。
圖(a) [K-K0]和(and)(c) [HH0]方向的(of)聲子譜（200 K），其中白線爲(for)AIMD計算的(of)聲子譜，虛線爲(for)“消失”或過阻尼的(of)ZA支；(c)聲子壽命對能量的(of)依賴關系：藍色爲(for)實驗值，紫色爲(for)計算值；實心爲(for)200 K數據，空心爲(for)50 K數據；(d) Cp/𝑇3與溫度的(of)關系；(3)面内和(and)面外熱導率随溫度的(of)變化曲線。
四、在(exist)與肖翀教授團隊的(of)持續合作(do)中，最新研究成果在(exist)《National Science Review》（IF=16.3）發表，題爲(for)“Extremely low lattice thermal conductivity in light-element materials”，該研究報道了(Got it)輕元素低鉀化合物KCu4Se3（KCu4S3）中的(of)低晶格熱導率。本合作(do)工作(do)發現在(exist)簡單的(of)square-net晶格中，KCu4Se3（KCu4S3）展現出(out)獨特的(of)分層結構，這(this)一(one)結構增加了(Got it)化學鍵的(of)複雜性，并産生(born)了(Got it)幾何形狀不(No)對稱的(of)子晶格，導緻聲子譜更爲(for)平坦，聲子-聲子相互作(do)用(use)顯著增強，展現出(out)與重元素化合物相當的(of)聲子-聲子相互作(do)用(use)強度與強非諧性。通過第一(one)性原理計算，揭示了(Got it)KCu4Se3中低頻光學聲子的(of)顯著重疊現象，甚至與聲學聲子分支發生(born)交叉，爲(for)三聲子散射過程提供了(Got it)大(big)量的(of)散射通道，指示了(Got it)材料中強烈的(of)聲子散射。這(this)些特性共同導緻KCu4Se3的(of)極低晶格熱導率。這(this)項研究不(No)僅打破了(Got it)輕元素材料難以(by)實現極低晶格熱導率的(of)傳統認知，而且爲(for)設計新型低晶格熱導率材料提供了(Got it)新的(of)思路和(and)策略。
圖（a）KCu4Se3的(of)聲子譜。（b）KCu4Se3的(of)聲子态密度。（c）KCu4Se3的(of)三聲子散射相空間。（d）KCu4Se3的(of)格林艾森常數。
上(superior)述工作(do)中，材料基因組工程研究院的(of)戴勝男博士、博士生(born)劉璐、碩士畢業生(born)林一(one)飛爲(for)共同第一(one)作(do)者，楊炯教授均爲(for)論文的(of)共同通訊作(do)者。在(exist)剛剛結束的(of)2024全國(country)熱電大(big)會（重慶）中，楊炯教授作(do)爲(for)特邀嘉賓，爲(for)熱電領域廣大(big)學生(born)分享了(Got it)他(he)多年在(exist)熱電領域第一(one)性原理計算與實驗的(of)合作(do)經驗。講座中再次強調了(Got it)低頻光學聲子帶來(Come)的(of)大(big)散射相空間對于(At)低熱導率的(of)重要(want)性，希望整個(indivual)熱電領域的(of)下一(one)代工作(do)者從啓蒙階段就從更加全面的(of)角度理解熱輸運過程。
圖爲(for)楊炯教授在(exist)2024年全國(country)熱電大(big)會中作(do)爲(for)特邀嘉賓做會前科研培訓講座。
